材料科学：局所的なナノスケールの相不純物がハロゲン化物ペロブスカイトの劣化部位である

新たなエネルギー材料において不安定性を駆動するナノスケールの化学的変化や構造変化を理解することは、デバイスの劣化の軽減に不可欠である。ハロゲン化物ペロブスカイト光起電力デバイスの電力変換効率は、単一接合で25.7％、タンデム型ペロブスカイト/シリコンセルで29.8％に達しているが、連続動作の下でそうした性能を維持するのはまだ困難である。今回我々は、マルチモーダル顕微鏡ツールキットを開発して、主要なホルムアミジニウムリッチ・ペロブスカイト吸収体において、六方晶多形やヨウ化鉛含有物などのナノスケールの相不純物が、光励起キャリアのトラップ（それ自体が性能を低下させる）となるだけでなく、同じトラップ過程を通して、吸収体層の光化学的劣化の起点となる部位であることを明らかにする。我々は、トラップクラスターを伴う相不純物における照射誘起構造変化を可視化し、こうした相が、通常ならバルク測定で検出されないほどの微量であってもデバイス寿命を低下させることを明らかにした。こうした好ましくない相含有物のタイプと分布は膜の組成や処理に依存しており、結晶多形の存在は膜の光安定性に最も悪影響を及ぼす。重要なことに、性能低下と固有の劣化過程の両方がこうした欠陥相不純物の調節によって軽減可能であることが明らかになり、それには局所的な構造特性と化学的特性の入念な調整が必要であることが実証された。ビームに敏感なエネルギー材料のナノスケール景観を相関付ける今回の多モードワークフローは、性能と動作安定性の局所的描像がまだ確立されていないさまざまな半導体に適用できるだろう。

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