超分子化学：144個の小さな構成要素の自己集合による4価のゴールドバーグ多面体の形成
Nature 540, 7634 doi: 10.1038/nature20771
大きな構造体の自己集合形成を合理的に制御することは、化学における重要な課題の1つである。こうした制御は、構成要素の数が増えるにつれてますます難しくなり、最終的には不可能になると考えられている。100個以上の構成要素からなる個別の自己集合分子を設計することは、これまで不可能であった。そうした分子（例えば球状のウイルスカプシド）は自然界によく見られることから、非常に大きな自己集合分子の設計が困難なのは、基本的な設計原理の理解が不十分なためであることが示唆される。例えば、最高30個のパラジウムイオンに最高60個の湾曲有機配位子を配位させた一連の大きな球状構造の標的化した自己集合は、そのトポロジーを考慮することによって実現された。今回我々は、同じく30個のパラジウムイオンと60個の湾曲配位子を有するが、これまで実験で観察されたことのない形状群に属する球状構造体を、自己集合によって形成させたことを報告する。この新しい構造体は、8個の三角形と24個の正方形の組み合わせからなり、4価のゴールドバーグ多面体の対称性を持つ。プラトンの立体とアルキメデスの立体は、過去に自己集合によって合成されており、天然にはウイルスカプシドやフラーレンの形で存在する3価のゴールドバーグ多面体についても報告例がある。しかし、4価のゴールドバーグ多面体については、グラフ理論を用いてそのトポロジーが予測されていたにもかかわらず、これまで分子レベルでは報告されていなかった。我々は、グラフ理論を用いて、さらに大きい4価ゴールドバーグ多面体の自己集合体を予測した。これらの多面体はより安定なはずであり、こうした理論予測から、この多面体群に属する別の多面体を、144個の構成要素、すなわち48個のパラジウムイオンと96個の湾曲配位子から自己集合によって形成することができた。
