電池：平面的なLiの析出と溶解によって可能になる実用的なアノードフリー・パウチセル

アノード活物質を使わずに作製されるアノードフリー・リチウム金属電池（AFLMB）は、高エネルギー密度で低コストのエネルギー貯蔵に向けて大きな可能性をもたらす。しかしAFLMBは、余分なリチウム（Li）供給源とアノードホストを欠くという過酷な条件ゆえに、短寿命であるという長年の課題に直面している。この問題は、固体電解質界面相（SEI）の微小な不均一性と機械的脆弱性に起因する、Liの不均一な析出と溶解に関連している。今回我々は、クロスオーバー結合型の電解質を用いることで実現した、寿命を向上させた実用的な500 Wh kg⁻¹レベルのAFLMBについて報告する。この電解質は、クロスオーバー結合型界面反応を引き起こし、カソードでの気体発生を抑制しつつ、アノードでB–F系ポリマーに富んだSEIを生成する。得られたSEIは、サブナノメートルの均一性、高い柔軟性、高速Liイオン輸送を示し、均一なイオンフラックスと大きな体積変化への適応を保証する、自己適応型メッシュフィルム構造を自発的に形成することで、5.6 mAh cm⁻²の可逆的で平面的なLiの析出・溶解を実現する。その結果、いかなるホスト材料コーティングも持たない2.7 Ah AFLMB（508 Wh kg⁻¹、1688 Wh l⁻¹）は、放電深度（DOD）100％で100サイクル、DOD 80％で250サイクルにわたって安定した充放電サイクルを示し、80％の容量保持率と96 Wh kg⁻¹において2650 W kg⁻¹という高パワー出力を達成した。これらの知見は、クロスオーバー結合型界面相化学を確立するとともに、ホストフリー電極に固有の構造不安定性に対処するものであり、これによってAFLMBの実用的な実装が前進する。

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