光物理学：非線形光学によって調べられたイオン伝導における記憶の持続性

凝縮相における実際の輸送速度を予測することによって、材料、デバイス、プロセスの合理的な設計が可能になる。これは特に、充電式電池などの低炭素エネルギー技術の開発に重要である。イオン伝導については、集団的機構、時間スケールや閉じ込めに伴う伝導率の変動、並進移動のフォノン起源の曖昧さから、イオン拡散の基本ステップ、すなわちイオンホッピングを直接調べることが求められている。しかし、そうしたホッピングは、まれにしか起こらない大振幅並進移動であり、励起や検出が困難である。今回我々は、単一サイクルのテラヘルツポンプを用いて、電池の固体電解質においてイオンホッピングを衝撃的に生成した。イオンホッピングの生成は、誘起過渡複屈折によって可視化され、これにより、ピコ秒の時間スケールでイオンホッピングの異方性を直接調べることが可能になった。過渡信号の緩和によって、配向性記憶の減衰と、拡散のエントロピー生成が測定された。我々は、in silico過渡複屈折を用いて実験結果を拡張し、イオンホッピングの振動試行周波数を特定した。また、非線形光学的手法を用いて、最速限界でのイオン輸送を調べ、相関伝導機構と真のランダムウォークを原子スケールで区別し、活性化された輸送と情報熱力学の関係を実証した。

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