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ナノスケール材料:効率的なキャリアダイナミクスを示すペロブスカイト超格子
Nature 608, 7922 doi: 10.1038/s41586-022-04961-1
三次元(3D)金属ハロゲン化物ペロブスカイトと比べて、周期的な無機–有機構造を持つ低次元金属ハロゲン化物ペロブスカイトである2Dおよび擬2DのB2An−1MnX3n+1(例えばBはR-NH3+、AはHC(NH2)2+、Cs+、MはPb2+、Sn2+、XはCl−、Br−、I−)は、有望な安定性とヒステリシスのない電気的性能を示す。しかし、それらの独特な多量子井戸構造では、多結晶中の粒界や無秩序な配向の量子井戸のために、デバイス効率が制限される。単結晶においては、層状の絶縁体有機スペーサーによって厚さ方向のキャリア輸送が妨げられる。さらに、有機スペーサーによる強い量子閉じ込めが、自由キャリアの生成と輸送を制限する。また、鉛フリー金属ハロゲン化物ペロブスカイトも開発されたが、それらのデバイス性能は、低い結晶性と構造的不安定性によって制限される。今回我々は、化学エピタキシーによる低次元金属ハロゲン化物ペロブスカイトBA2MAn−1SnnI3n+1(BAはブチルアンモニウム、MAはメチルアンモニウム、n = 1、3、5)超格子について報告する。無機スラブは基板に対して垂直に配向し、基板に対して平行な十字形2Dネットワークにおいて相互接続されるため、三次元で効率的なキャリア輸送が得られる。また、格子不整合基板によって有機スペーサーが圧縮されるため、量子閉じ込めは弱まる。超格子太陽電池の性能は、準定常状態の下で認証され、安定した12.36%という光電変換効率を示した。さらに、バンド内励起子緩和過程によって、非常に高い開回路電圧(VOC)が得られた可能性がある。

