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ナノスケール材料:ナノスケール電磁気学のための一般的な理論的・実験的枠組み

Nature 576, 7786 doi: 10.1038/s41586-019-1803-1

100年以上にわたって確立されてきた巨視的な電磁気学的境界条件は、巨視的な長さスケールのフォトニクスの理解に不可欠である。極端に界面に局在化した場の典型である、最先端のナノプラズモニクス研究であっても、その妥当性に依存している。しかし、この古典的な記述は、界面に関連する電子の固有の長さスケール(オングストロームのオーダー)を無視しているため、加工寸法が深ナノスケールの系において古典的予測と実験的観測に大きな食い違いが生じ、通常は、約10~20 nm未満で顕著になる。こうした食い違いの始まりは、粒状の微視的(電子スケール)領域と連続的な巨視的(波長スケール)領域の中間にあるメゾスコピックな性質を示す。既存のトップダウン型の現象論的アプローチは、こうした見落としの個々の側面(非局在性や局所応答のスピルアウトなど)のみを扱っている。一方、ボトムアップ型の第一原理アプローチ(時間依存密度汎関数理論など)は、計算コストに強く制約されるので、マルチスケール問題には非現実的である。そのため、ナノスケール電磁気学の一般的かつ統一的な枠組みは、まだ存在していない。今回我々は、解析法と数値計算法の両方に適しているとともにマルチスケール問題に適用できる、そうした枠組みを提示し、実験的に実証する。この枠組みでは、Feibelmanのdパラメーターと呼ばれる表面応答関数によって電子の長さスケールが再導入されている。我々は、準固有振動摂動論と顕著な非古典的効果の観測結果を用いて、こうした複素分散表面応答関数を測定する実験手順を確立した。我々は、典型的なマルチスケール構成、すなわち波長の長さスケールと電子の長さスケールの両方と加工寸法が同等の膜結合ナノ共振器において、30%を超える非古典的なスペクトルシフトとKreibig的な広がりの破綻を観測した。今回の結果は、ナノスケール(すなわち関連する長さスケール全てが約1 nm以上)の電磁気学的現象のモデリングと理解のための一般的な枠組みをもたらすものである。

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