超高速フォトニクス：固体におけるアト秒非線形分極と光–物質エネルギー移動

電場に誘起された電荷分離（分極）は、光の物質との相互作用が最も基本的に現れたものであり、技術に大きく関連する現象である。非線形光学分極は、レーザーでは到達できないスペクトル領域にコヒーレント放射を生成し、究極的な速度で信号操作を行う鍵となる。テラヘルツ技術によって、この重要な観測量を最高数テラヘルツの周波数まで実験的に利用できる。今回我々は、アト秒計測によって、分解能が可視光のペタヘルツ周波数まで拡張されることを実証する。アト秒分極分光法によって、強い（1 Å当たり1 V以上）数サイクルの光（約750 nm）の場に対するシリカ電子系の応答の測定が可能となった。我々の概念実証研究から、光カー効果と多光子吸収の背後にあるアト秒非線形分極と光–物質エネルギー移動ダイナミクスへの時間分解した知見が得られた。非線形分極を、駆動するレーザー電場に対して30アト秒以下の精度でタイミングをとることによって、可視–赤外光と電子の間の可逆的なエネルギー交換と不可逆的なエネルギー交換の両方へ直接定量的に到達できた。わずか数フェムト秒幅の信号操作サイクル内の散逸を（測定とab initio計算によって）定量的に決定して、100 THzを超えるクロック速度で誘電光スイッチングを実現できることを明らかにした。場から物質へのエネルギー移動で観測したサブフェムト秒の立ち上がり時間（1 Å当たり2.5 Vを超えるピーク電場強度に対して）は、固体デバイスによるペタヘルツ帯域幅の計測が可能になることを示している。

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