ペロブスカイトLED：隠れた反応経路がペロブスカイトLEDの添加剤設計に指針を与える

ペロブスカイト発光ダイオード（PeLED）は、高効率と容易な作製を両立させる、溶液プロセスで作製される有望な発光デバイス群として登場してきた。アミノ酸系分子添加剤は、ペロブスカイト薄膜の結晶化の調節や欠陥の抑制に広く用いられている。しかし、これらの分子は前駆体溶液中で化学的反応性を示し、そこで起こる変換と生成物は依然として十分には理解されていない。本研究で我々は、広く使用されている添加剤でありながら溶液相での反応性が不明であった、5-アミノ吉草酸（5AVA）の隠れた溶液相化学を解明・制御したことを報告する。我々は、5AVAが、前駆体の前処理中に競合するin situ反応を起こし、化学的にも機能的にも異なる2種類の生成物、すなわち、有益な有機アミジニウム双性イオンと有害なルイス塩基性ラクタムを生じることを示す。我々は、この反応の二分性を説明し、目的とする反応経路を狙って制御する方法を確立することで、有益な化学種を選択的に用いた。双性イオンを直接合成し、これを精製して導入することで、その固有のパッシベーション機能が副生成物による交絡から切り離され、その結果、ピークのフォトルミネッセンス量子収率（PLQY）の平均値が、100％に近い97.2％に達するペロブスカイト薄膜と、外部量子効率（EQE）の最高値が37.1％を記録し、ピークEQEの平均値が32.8％に達するPeLEDが得られた。さらに我々は、この反応経路制御の概念が他の添加剤の化学系や発光色にも拡張できることを実証し、PeLED用添加剤の合理的設計のための、化学に基づく戦略としての可能性を浮き彫りにしている。

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