ペロブスカイト太陽電池：安定なタンデム型太陽電池のための、相が均一な混合ハロゲン化物ペロブスカイト

タンデム型太陽電池に必要な混合ハロゲン化物ワイドバンドギャップ（WBG）ペロブスカイトは、ヨウ素（I）リッチ相と臭素（Br）リッチ相が非対称に核生成することに起因して、最初の膜形成時であっても相分離が生じるという問題を抱えている。既知の均一化戦略では、Pb²⁺の配位強度を調整するが、Pb²⁺に基づく調節は全てのPb²⁺中心に一様に作用するため、PbBr_xの核生成がPbI_xよりも速いという問題に優先的に対処できない。今回我々は、分子双極子を通してドナー原子における局所的なルイス塩基の硬さを調整し、酸素ドナーの最外殻電子の分極率を制約する手法である、選択的配位の原理を提示する。より硬い酸素ドナーは、PbBr_xのより硬いPb²⁺に優先的に配位し、Brリッチ相の核生成を選択的に遅らせて、それをPbI_xの核生成と同期させる。これにより、組成が均一なWBG膜が形成され、バンドギャップが1.62 eV、1.68 eV、1.88 eVの太陽電池が実現されて、それぞれが高い電力変換効率と長期安定性を達成した（1 sun、65℃において1500時間、T₉₀以上）。これらのWBG膜と赤外活性有機太陽電池を用いて作製されたペロブスカイト–有機タンデム型太陽電池は、認証効率27.0％（定常状態効率26.4％）を達成し、65℃でのISOS-L2条件でT₉₁は1000時間であった。

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