画像化法：多孔質材料におけるゲスト種の高忠実度同定

微多孔性結晶におけるホスト–ゲスト化学は、触媒反応、分離、センシングにおける主要な応用を支えているが、ホスト骨格内のゲスト種を明確に同定することは、依然として中心的課題となっている。低線量位相コントラスト電子顕微鏡法の最近の進歩は、ゲスト部分の実空間撮像を可能にし、この分野を一変させた。これに対し、今回我々は、こうした技術の標準的な実施では、コントラスト伝達が理想的でないために細孔内のコントラストにアーティファクトが生じることがあり、このため、ゲスト同定の信頼性が損なわれ得ることを示す。我々は、このようなアーティファクトを抑制し、化学的に解釈可能な位相画像を得ることのできる、ガウス関数でアポダイズした単側波帯電子タイコグラフィーに基づく再構成方法を用いて、この制約に取り組んだ。我々は、この方法を重要な触媒系に適用して、微多孔性ゼオライトホスト内のゲスト金属–オキソクラスターの偏りのない同定を実現した。今回の結果は、補完的な回折法と分光法によって裏付けられた。今回の方法は、ゼオライトにおいてこれまで報告されていなかった骨格に閉じ込められた金属活性部位を明らかにしただけでなく、多孔質材料全般にわたる広範な局所的不均一性の高忠実度な可視化を可能にすると予想される。

目次へ戻る