ナノスケールデバイス：ハロゲン化物ペロブスカイト界面ダイナミクスのマルチモーダル電子顕微鏡法

ハロゲン化物ペロブスカイト発光ダイオードは、高効率で低コストの光電子デバイスを約束するものだが、その動作不安定性が、いまだに実用展開への重大な障壁として残っている。今回我々は、四次元走査型透過電子顕微鏡法、エネルギー分散型X線分光法、原子分解能撮像を統合したマルチモーダルなin situ電子顕微鏡法を開発し、動作中のハロゲン化物ペロブスカイト発光ダイオードにおいて構造的・化学的発展をナノメートル精度で直接可視化した。我々のin situバイアス測定により、輸送層界面で開始されるナノスケールの構造的・化学的変換、例えば、金属鉛や鉛に富む二次相の形成だけでなく、ひずみに駆動される結晶粒の断片化が明らかになった。我々は、バイアス印加時に金属Alコンタクトが絶縁性AlCl₃に部分的に変換することを観察した。重要なことに、ペロブスカイト発光層のバルク部分は元の状態を比較的保っている一方で、劣化は界面に局在していることが実験から示された。in situ測定とex situ測定を比較することによって、これらの結果から、動作中のデバイスにおける界面ひずみ、イオン輸送、電気化学反応の間の機構的関連が確立されるとともに、マルチモーダルなin situバイアス顕微鏡法を用いた、複雑な多層光電子系におけるナノスケール劣化分析に向けた広く適用可能な枠組みが提供される。

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