材料科学：放電状態のカレンダーエージングを通した孤立リチウムの回復

充電式リチウム（Li）金属電池は、最先端の充電式Liイオン電池の2倍以上の比エネルギーを実現する可能性がある。このため、Li金属電池は次世代高エネルギー電池技術の最有力候補となっている。しかし、現在のLi金属電池は、Liイオン電池と比較してサイクル劣化が速いという問題を抱えているため、実際の採用が阻まれている。容量低下の主な一因は、Liが電気化学回路から切り離されて孤立Liを形成することである。カレンダーエージングの研究から、充電状態における休止によって、活性Liと周囲の電解質のさらなる反応が促進されることが示されている。今回我々は、放電状態におけるカレンダーエージングによって、孤立Liの回復を通して容量保持が向上することを発見した。これは、充電状態のカレンダーエージング時に見られるよく知られた容量低下現象とは対照的である。ハイブリッド連続–休止サイクルプロトコルと滴定ガスクロマトグラフィーを用いて、Li||Cuハーフセルとアノードフリーセルの両方において100％を超えるクーロン効率が観測されたことで、不活性容量の回復が検証された。さらに、オペランド光学装置によって、過剰な孤立Liの再活性化が容量回復増大の主要因であることが確認された。放電状態休止を通した容量回復へのこれまで知られていなかった道筋に関する今回の知見は、サイクル戦略がLi金属電池の性能に及ぼす著しい影響を浮き彫りにしている。

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