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材料科学：反強磁性の2層CrI3からの巨大な非相反性の第二高調波発生
Nature 572, 7770 doi: 10.1038/s41586-019-1445-3
層状反強磁性は、強磁性層が反強磁性の層間結合を伴って空間配列したものである。ファンデルワールス磁性体である三ヨウ化クロム（CrI3）は、数層の形態では層状反強磁性絶縁体であることが示されており、電子デバイスや光学デバイスにさまざまな機能性を付与する機会を開いている。本論文では、2層CrI3における創発的な非相反性の二次非線形光学効果を報告する。観測された第二高調波発生（SHG；同一周波数の2個の光子がその基本周波数の2倍の周波数の1個の光子へと変換される非線形光学過程）は既知の磁化誘起SHGより数桁大きく、これまで研究された（非線形感受率に関して）最良の二次元非線形光学材料（例えば二硫化モリブデン）のSHGに匹敵していた。我々は、2層CrI3の母格子は中心対称であるためSHG信号に寄与しないが、観測された巨大な非相反性SHGは層状反強磁性秩序のみに起因し、空間反転対称性と時間反転対称性の両方を破ることを示す。さらに、偏光分解測定によって、2層CrI3の根底にあるC2hの結晶学的対称性、ひいては単斜晶系の積層秩序が明らかになり、層状反強磁性の微視的起源に関する重要な構造情報が得られた。今回の結果は、SHGが、微妙な磁気秩序の非常に敏感な探査手段であることを示しており、非線形で非相反性の光学デバイスに二次元磁性体を使用する可能性を開く。
