化学：鉄分子触媒によるCO₂からの可視光駆動メタン生成

CO₂を燃料化合物や化学品の原料化合物に変換できれば、原理的には、化石燃料の消費や、気候変動の原因であるCO₂の排出を削減できる可能性がある。再生可能資源から得た電力による電気化学的変換を目標とする戦略があるが、太陽光によって駆動される光化学的な変換方法も考えられる。いずれの変換方法でも大きな課題は、理想的には、高価な貴金属ではなく地球上に豊富に存在する安価な元素を用いた、効率の良い選択的触媒を開発することである。報告されている分子光触媒や分子電解触媒の中で、CO₂還元に対して安定で選択的な触媒はほんのわずかである。さらに、こうした触媒は主にCOやHCOOHを生成し、高度に還元された炭化水素を、低収率から中程度の収率であっても生成できる触媒は依然としてまれである。今回我々は、トリメチルアンモニオ基で官能基化されたテトラフェニルポルフィリン鉄錯体は、CO₂をCOに変換する既知の分子電解触媒の中で効率と選択性が最も高く、可視光を照射すると周囲温度、周囲圧力でCO₂からメタンへの8電子還元も触媒できることを示す。我々は、この触媒系が、光増感剤と犠牲電子供与体を含有するアセトニトリル溶液中で作用し、数日間にわたって安定して機能することを見いだした。直接CO₂光還元反応の主生成物はCOであるが、最初にCO₂を還元し、次にCOを還元する2ポット法では、最高で82％の選択性と0.18％の量子収率（光と生成物の比で表される効率）でメタンが生成された。しかし我々は、今回の系の作用原理が、温和な条件下でCO₂からソーラー燃料を生成する他の分子触媒の開発に役立つ可能性があると期待する。

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