大気科学：気候遷移期における大気中のオキシダントに対する多重制御を示す同位体的証拠
Nature 546, 7656 doi: 10.1038/nature22340
オゾン（O3）、ヒドロキシルラジカル（OH）、ぺルオキシラジカル（HO2 + RO2）などの対流圏オキシダントの存在量によって、メタンなどの還元性微量ガスの寿命や、気候やヒトの健康に大きな影響を及ぼす微小粒子状物質の生成量が決まる。オキシダントに影響を及ぼす過程が気候とともにどの程度変化するかの不確かさが大きく、過去の気候遷移期における大気中のオキシダント濃度を絞り込むための古記録が乏しいため、気候変動に対する対流圏オキシダントの応答はあまり絞り込まれていない。今のところ、温度に依存する対流圏のオゾン前駆物質の放出量と水蒸気量が、オキシダントの気候応答を決めるため、寒冷な気候においては対流圏のO3濃度が低くなるが、HOx（= OH + HO2 + RO2）濃度は比較的変化しないと考えられている。本論文では、グリーンランドから得られた、最近の氷期–間氷期サイクルと2回のダンスガード・オシュガー事象を含む期間に対応する氷床コアにおける、硝酸塩の酸素17過剰（大気中のO3とHOxの相対存在度の代理指標）の観測結果を報告する。我々は、対流圏オキシダントは気候変動に敏感で、寒冷な気候ではO3/HOx比が増大しており、現行の予想とは正反対であることを見いだした。観測された寒冷な気候におけるO3/HOx比の増大は、成層圏から対流圏へのO3輸送の増強によって生じており、反応性ハロゲン種の化学過程も寒冷な気候において増強されるという仮説を、我々は提唱する。反応性ハロゲン種はそれ自身がオキシダントとなって対流圏の酸化能力に直接影響を及ぼすとともに、O3とHOxに対する影響を通して間接的に影響を及ぼす。成層圏から対流圏への輸送の強さは、主にブリューワー・ドブソン循環によって支配されている。この循環は、寒冷な気候では海面水温の南北勾配が大きくなるため強化される可能性があり、対流圏のオキシダントの応答と成層圏の熱収支および質量収支に影響を及ぼす。これらの2つの過程は、主要な気候遷移期における、重要だがまだ比較的調べられていない気候フィードバック機構である可能性がある。
