ナノスケール材料：ファセット選択的エピタキシーによって可能になったコロイド量子ドット固体における連続波レーザー発振
Nature 544, 7648 doi: 10.1038/nature21424
コロイド量子ドット（CQD）には、対応するバルク材料と比較して、バンド端における電子状態の縮退度が低く、発光線幅が狭いという特徴がある。レーザーへの応用の可能性については残念なことに、価電子帯ではこの縮退が不完全に解けるため、室温で正孔の分布がいくつかの状態に分かれる。これによって光学利得のしきい値が上昇し、反転分布（基底状態よりも励起状態に多くの電子が存在することであり、光学利得を得るための条件）を実現するためには高い光励起準位が必要になる。次に、これによってオージェ再結合損失が増大するため、利得の寿命がサブナノ秒に制限され、定常的なレーザー動作が妨げられる。また、状態縮退は単一粒子レベルでフォトルミネッセンス線幅を広げる。今回我々は、均一な二軸ひずみを利用することによって、CQDにおいてバンド端の縮退度を低下させ、単一ドットのフォトルミネッセンス線幅を狭くする方法を実証する。我々は、ファセット選択的エピタキシーと称する合成戦略を開発した。この戦略ではまず、ウルツ鉱型CdSeコアの(0001)ファセットへのシェルの成長をいったん止めた後に再開させる。これによって、内在性二軸ひずみを作り出す非対称圧縮性のシェルが形成される一方で、優れた表面パッシベーションが維持され、非発光性再結合損失を生じさせる欠陥の形成が妨げられる。今回の合成では、励起子微細構造が均一かつ十分幅広くなるので、価電子帯バンド端状態の熱的な分布減少が防止される。それによって、我々は、光学利得のしきい値を下げ、CQD固体からの連続波レーザー発振を実証し、連続波レーザー発振をできる可能性がある溶液プロセス材料のライブラリーを拡張している。個々のCQDは非常に狭い単一ドット線幅を示すが、我々は、この狭線幅特性をCQD集団に広げることに成功した。
