構造生物学：還元的デハロゲナーゼの構造はB12依存性脱ハロゲン化の機構を示唆する

有機ハロゲン化合物の化学的特性は多くの工業過程や農業過程を支えており、また、環境汚染物質の大部分は有機ハロゲン化合物である。とはいえ、有機ハロゲン化合物は人為的起源に限られているわけではなく、天然の非生物的および生物的な過程が全球のハロゲン化合物循環に寄与している。還元的デハロゲナーゼは、有機ハロゲン化合物呼吸細菌において、ポリ塩素化ビフェニルやダイオキシンなどの基質の生物的脱ハロゲン化に関与している。還元的デハロゲナーゼは、コバラミン（B12）依存性酵素からなる独特のサブファミリーを形成しており、この酵素群は通常、膜結合型で酸素感受性であるため詳細な研究の妨げになっている。本論文では、可溶性で酸素耐性のある還元的デハロゲナーゼの特徴解析について報告するとともに、EPR（電子常磁性共鳴）分光法による構造決定とシミュレーションを組み合わせることで、コバラミンのコバルトとその基質であるハロゲンの間の直接的相互作用が触媒作用の基盤であることを示す。還元的デハロゲナーゼは、他のコバラミン依存性サブファミリーによって触媒される炭素–コバルト結合の化学的特性とは対照的に、ハロゲン–コバルト結合を形成することで基質である有機ハロゲン化合物を還元していると我々は考える。これは、有機ハロゲン化合物およびコバラミンの（生）化学において、これらの酵素をバイオレメディエーションや生物触媒分野への将来的な活用に導く新しいモデルを示している。

目次へ戻る