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材料:DNAを介するナノ粒子の結晶化によるウルフ多面体形成

Nature 505, 7481 doi: 10.1038/nature12739

結晶化は、数世紀にわたって盛んに研究されてきた基本的かつ普遍的な過程である。原子の結晶化はかなりよく理解されているが、さまざまな分子相互作用や溶媒の関与によって複雑化する分子の結晶化過程の結果は、確実な予測が依然として困難である。この問題はナノ粒子にも当てはまる。品質の高い三次元結晶は、主に乾燥法や沈殿法を用いて作成されるが、こうした方法では、合理的な説明や、制御を行って目的の結晶対称性、格子面間隔、晶癖(結晶形状)を得ることが不可能な場合が多い。原理的には、DNAを介するナノ粒子の集合によって、ナノ粒子の結晶化の研究に理想的な機会が得られる。狙いどおりの格子対称性や格子定数を得るために、一連の明確な法則が構築されてきたのである。また、DNA超格子や、分子や原子を構成要素とする従来の結晶において、粒界や双晶などの特徴が生じることは、そうした結晶化が同様の原理によって支配されていることを示唆している。しかし、荷電生体分子が存在すること、粒子間隔が数十ナノメートルであること、これまでDNAによって相互接続したナノ粒子超格子は多結晶しか実現していないことは全て、DNAに誘導される結晶化が従来の結晶成長と異なっている可能性を示唆している。今回我々は、相補的DNAで修飾したナノ粒子の溶液を、数日かけて系の融点を経て非常にゆっくり冷却すると、特定の一様な晶癖を持つ熱力学的生成物が得られることを示す。また、我々のナノ粒子集合体が、理論的考察と分子動力学シミュレーションから予測されたウルフ平衡結晶構造を持つことが分かった。従って、DNAハイブリダイゼーションによって、原子の結晶化に似た経路でナノ粒子の集合が導かれ得ることが確証された。

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