Letter 化学：液体H2Oの水素結合ネットワークにおける極めて速い記憶の喪失およびエネルギー再分配 2005年3月10日 Nature 434, 7030 doi: 10.1038/nature03383 液体水の特異な性質の多くは、極性の高い水分子同士を結びつけているランダムに揺らぐ3次元水素結合ネットワークから構成される特異的な構造に起因すると考えられる。このネットワークのダイナミクスを最も直接的に探るには、水素結合構造の分布および液体水の構造ダイナミクスを制御する分子間力を反映するOH伸縮振動の赤外スペクトルが用いられる。実際、水のダイナミクスは詳細に研究されてきており、最近ではフェムト秒（fs）のタイムスケールで構造的・動的情報を得るために多次元非線形赤外分光法が利用されている。しかし技術的に困難なため、D2O中のOH伸縮振動またはH2O中のOD振動しかモニタリングできなかった。今回我々は、特別に設計した極めて薄いサンプルセルを使ってH2O中のOH伸縮振動を観察できることを示す。これらの十分共鳴した条件下で、OH振動数における50fsタイムスケールの極端に速い発展および同じくらい速い初期サイト不均一分布の消失を含む、以前の研究結果よりも一桁以上速い水素結合ネットワークのダイナミクスを観察した。今回の結果は、水素結合ネットワーク内ではエネルギー再分配効率が高いこと、および液体水が構造中の持続的相関関係の記憶を50fs以内に本質的に失うことを浮き彫りにしている。 Full Text PDF 目次へ戻る
