構造生物学：クロロフィル生合成における光触媒性酵素反応の構造基盤

プロトクロロフィリドオキシドレダクターゼ（POR）は、クロロフィル生合成の光に依存する過程を触媒している。クロロフィル生合成は光合成に必須であり、つまり地球上の全ての生命に不可欠である。PORは、既知の3つの光依存性酵素のうちの1つで、光増感剤である基質のプロトクロロフィリドの還元を触媒し、色素のクロロフィリドを形成する。その生物学的な重要性にもかかわらず、PORによる光触媒反応の構造基盤は明らかになっていない。今回我々は、シアノバクテリアのThermosynechococcus elongatusとSynechocystis sp.由来のPORについて、遊離型および補酵素のニコチンアミドとの複合体の結晶構造を報告する。プロトクロロフィリド–NADPH–PORの三重複合体の我々の構造モデルとシミュレーションから、プロトクロロフィリドとの結合と光増感、そしてクロロフィリドへの光化学的変換に重要なPOR活性部位での複数の相互作用が明らかになった。我々は、PORバリアントとプロトクロロフィリド類似体を用いた実験で、PORの光化学反応の推進に活性部位の構成とプロトクロロフィリドの構造が重要であることを実証した。これらの研究は、PORの活性部位が、局在化したヒドリドのNADPHからの移動と、構造によって輪郭が決まっているプロトン輸送経路に沿った長距離プロトン移動により、光によって駆動されるプロトクロロフィリド還元が促進される仕組みを明らかにしている。

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