材料科学：ハロゲン化セシウム鉛ペロブスカイトにおけるブライト三重項励起子
Nature 553, 7687 doi: 10.1038/nature25147
ナノ構造半導体では、励起子と呼ばれる電子状態から光が放出される。有機材料の場合、フントの規則によって、最低エネルギー励起子は発光しにくい三重項状態になるとされている。無機半導体の場合、同様の規則によって、この三重項状態に似た「ダーク励起子」と呼ばれる状態が予測されている。ダーク励起子は光子をゆっくり放出するため、無機ナノ構造体からの発光が起こりにくく、こうした規則に従わない材料が探索されている。しかし、少なからぬ実験的取り組みや理論的取り組みが行われてきたにもかかわらず、最低励起子が「ブライト」である無機半導体は特定されていなかった。今回我々は、ハロゲン化セシウム鉛ペロブスカイト（CsPbX3、XはCl、Br、I）における最低励起子が、高発光性の三重項状態をとることを示す。我々はまず、有効質量モデルと群論を用いて、そうした状態（ペロブスカイトの伝導帯における強いスピン–軌道結合がラシュバ効果と組み合わさると生じ得る）が存在する可能性を実証した。次に、我々のモデルをCsPbX3ナノ結晶に適用し、サイズと組成に依存する蛍光を単一ナノ結晶レベルで測定した。他の半導体ナノ結晶より室温で約20倍速く、極低温で約1000倍速く光子を放出するというこの材料の異常な光子放出率は、最低励起子のブライト三重項特性によって説明される。また、このブライト三重項励起子の存在は、低温蛍光スペクトルの微細構造の解析によってさらに裏付けられた。照明、レーザー、ディスプレイに既に用いられている半導体ナノ結晶では、こうした励起子が材料の発光の高輝度化につながる可能性がある。より一般的には、今回の結果は、ブライト励起子を示す他の半導体を特定する基準をもたらすとともに、オプトエレクトロニクスデバイスに影響を与える可能性がある。
