材料科学：逐次的エッジエピタキシーによる二次元横方向ヘテロ構造体のワンポット成長
Nature 553, 7686 doi: 10.1038/nature25155
遷移金属ジカルコゲニドの二次元ヘテロ接合は、トンネルトランジスター、発光ダイオード、光検出器、光電池などの、低電力で高性能のフレキシブル電気光学デバイスに応用できる大きな可能性がある。異なる二次元材料をファンデルワールス積層させることで複雑なヘテロ構造体が作製されてきたが、接合を複数有する高品質横方向ヘテロ構造体をin situで作製することはまだ困難である。これまでに、1ステップ、2ステップ、マルチステップの成長過程によって、遷移金属ジカルコゲニドの横方向ヘテロ構造体が合成されている。しかし、こうした方法は、in situで個々のドメインの成長を制御する柔軟性が欠けている。多接合横方向ヘテロ構造体のin situ合成は、これまでの方法の欠点である原料や反応器の複数回交換が不要である。こうした交換が欠点となるのは、エッジが周囲の汚染にさらされ、周期構造のドメインサイズの均一性が損なわれ、処理時間が長くなるからである。今回我々は、異成分からなる単一の固体原料を用いて、単層の遷移金属ジカルコゲニドでできた横方向多接合ヘテロ構造体を連続的に作製するワンポット合成法について報告する。ヘテロ接合の逐次的な形成が、水蒸気の存在下で反応性ガス環境の組成を変えるだけで達成される。従って、基板上での核形成に加え、各遷移金属前駆体の水による酸化と揮発も選択的に制御でき、異なる遷移金属ジカルコゲニドの逐次的エッジエピタキシーが実現される。フォトルミネッセンスマップによって、バンドギャップの逐次的な空間変化が確認され、原子分解能の画像から、単一結晶構造内において異なる遷移金属ジカルコゲニドドメインが欠陥なく横方向につながっていることが明らかになった。また、電気輸送測定によって、接合部でダイオードに似た応答が生じることが明らかになった。今回の新手法によって、遷移金属ジカルコゲニド系多接合横方向ヘテロ構造体の連続成長に、従来法よりも高い柔軟性と制御性が得られる。今回の知見は、他の二次元材料群にも拡張できると思われ、原子レベルの薄さの複雑な面内超格子、デバイス、集積回路の開発の基礎を築く可能性がある。
