化学：単一粒子表面における触媒反応の高空間分解能マッピング

原子ステップや表面欠陥に見られるような低配位数の金属原子が、表面反応や不均一触媒反応で重要な役割を果たすことは定説となっている。しかし、詳細なin situ特性評価を可能にするツールの利用可能性が高まっているにもかかわらず、今のところ、この重要な役割を直接実証には至っていない。表面特性を高い空間分解能でマッピングしたり、触媒変換を明確な化学的痕跡を用いて追跡したりでき、これらを組み合わせると触媒表面の反応を高い空間分解能で検出できる可能性があるが、ほとんど実現されていない。単一分子蛍光分光法は、触媒表面の単一触媒回転部位のイメージングや特性評価に用いられているが、強蛍光性生成物分子を生成する反応に限られる。今回、シンクロトロン放射光に基づく赤外ナノ分光法を用いて、触媒粒子に付着したN-ヘテロ環カルベン分子の化学変換が25 nmの空間分解能でマッピングされ、反応性の異なる粒子領域の識別が可能になった。今回の観察結果は、表面に固定されたN-ヘテロ環カルベン分子の化学活性基の触媒的な酸化と還元において、低配位数の金属原子が存在する粒子周辺部の方が、粒子頂上部の平坦領域よりも活性が高いことを実証するものである。

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