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単一分子の室温超高速非線形分光

Nature Photonics 12, 1 doi: 10.1038/s41566-017-0056-5

系のアンサンブル応答に対する単一分子の寄与を明らかにすることは、単一分子分光の目標である。この寄与は、隠れていることが多いが、潜在的に非常に重要である。深まり続けている分子過程の理解に大いに貢献しているにもかかわらず、時間的発展、つまり時間変化という基本的な疑問は、これまでその答えを得がたく、そのため、動的な世界が静的な描像で表されていた。今回我々は、単一分子の超高速時間分解過渡分光を行うことによって、このジレンマを最終的に解決している。我々は、数百ナノメートルの帯域幅にわたる単一分子の励起電子状態スペクトルのフェムト秒発展を室温でたどることによって、蛍光検出による効果的な3パルス法でのその非線形超高速応答を明らかにしている。最初の励起パルスに、位相固定された脱励起パルス対が続き、25 fs時間分解能でスペクトルをエンコードする。この真の単一分子過渡分光の実験的実現は、単一分子の二次元電子分光が実験的に手の届くところにあることを示している。
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