材料科学：面外キャリア移動を伴う2Dポリマーによる光触媒的水分解

半導体微粒子を用いた太陽光駆動型水分解は、持続可能な水素製造への道筋をもたらす。二次元（2D）π共役高分子（π共役ポリマー）は、その費用対効果の高さと光電子特性の調節可能性から、有望な光触媒として浮上してきた。しかし、ポリマー中の光励起状態は、そのほとんどがπ共役2D面内に閉じ込められているため、電荷キャリアの再結合を生じやすい。面内電荷分離を促すために電子構造が広く改良されたにもかかわらず、長期にわたる実験的取り組みでは依然として、これが量子効率向上のためのボトルネックとなっている。電荷利用効率の最大化における主な課題は、面外方向へのキャリア移動の誘起、すなわち、ファンデルワールス結合層を通り抜けるキャリア移動を誘起することである。今回我々は、ポリマー窒化炭素結晶をモデル系として用い、ポリマーの異なるファセットをナノフィルムで被覆し、横方向または垂直方向の内部電場を印加することによって、驚くほど長距離（約200 nm）にわたって面外キャリア輸送を活性化できることを実証する。この横方向電場と垂直方向電場によって、見かけの水の全分解量子収率がそれぞれ53.4％と82.1％に向上した。今回の研究は、固有の2D閉じ込め励起状態を、速度論的に駆動される3D空間分離状態へ移行させる戦略を提示するとともに、ポリマー光触媒反応によるエネルギー変換効率の最大化への道を開くものである。

目次へ戻る