X線光学：コア・シェル電子とのコヒーレントな非線形X線4光子相互作用

X線とのコヒーレントな非線形光–物質相互作用によって、原子分解能がフェムト秒やアト秒の時間スケールに達する超高速分光領域に手が届くようになる。特に、単一のコヒーレント非線形過程においていくつかの共鳴遷移が関与するX線4波混合は、状態およびサイトの選択性を伴って、電子状態の結合、コヒーレントな電子運動、相関、ダイナミクスに関する情報をもたらす可能性がある。今回我々は、自由電子レーザーからの単一広帯域X線パルスを用いて、コア・シェル電子とのコヒーレントでバックグラウンドのない4光子相互作用を実証する。気体ネオン中で測定された全X線4波混合のシグナルは、X線コヒーレント反ストークス電子ラマン散乱を含む、ラマン遷移を伴う二重共鳴非線形過程から生じる。得られた2Dスペクトルマップ（光子入射/光子出射）は、原子スケールでの多次元相関分光法実現に向けた一歩である。我々はさらに、多色時間遅延X線パルス方式を用いて、提案された手法を超高速時間領域に拡張できる可能性を実証する。これらの結果は、生体分子から相関量子材料まで、複数の系で局在電子ダイナミクスを研究できる可能性を明らかにしており、これらはエネルギー変換、医用生体イメージング、量子情報技術などの分野において応用がある。

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