非線形光学：副格子再構成を通じた500を超える光学非線形性

材料が、刺激に対して著しい光学非線形性を伴って応答する能力は、技術的な進歩や革新にとって極めて重要である。60を超える非線形性を伴う光子アバランシェ・アップコンバージョンナノ材料が開発されているが、さらなる増強は依然として困難である。今回我々は、副格子を再構成しアバランシェネットワークを拡張することによって、光子アバランシェ非線形性を500以上に高める方法を提示する。我々は、ホスト材料中のルテチウム置換が、局所的に大きな結晶場のひずみを誘起することを実証する。こうしたひずみは、占有数の蓄積を支配する重要な過程である交差緩和を強化する。結果として、光学非線形性が著しく増幅されて、シングルビーム走査型顕微鏡によるサブ回折イメージングが可能となり、横方向および軸方向の分解能は、それぞれ33 nm（λ_Excの約1/32）および80 nm（λ_Excの約1/13）が実現された（ここでλ_Excは励起波長である）。さらに、今回の研究は、光子アバランシェナノ結晶内での領域分化を示しており、光子アバランシェの性能は異なる領域にわたって単一ナノ粒子レベルで変化する。この効果は、極端な光学非線形性と相まって、単純な装置を用いてナノ発光体をそれらの物理的サイズを超えた分解能で可視化することを可能にする。こうした進歩は、超高分解能イメージング、超高感度センシング、オンチップ光スイッチング、赤外量子計数などの新たな可能性を開くものである。

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