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不均一触媒:セリアの2Dクラスター化による触媒活性向上
Nature 640, 8060 doi: 10.1038/s41586-025-08684-x
アルミナ上に担持されたセリアのナノ粒子は、特に白金族金属(PGM)と併せて、さまざまな触媒反応に広く用いられている。今回我々は、このセリアナノ粒子触媒を蒸気中でCOとNOの存在下で750~約1000 ℃の温度で処理する(還元性雰囲気下で反応性処理を行う)ことによって、セリアナノ粒子が分散して高密度の2D(およそ1原子層分の薄さの)CexOyドメインになることを見いだした。これは、顕微鏡法、X線光電子分光法(XPS)、X線吸収分光法(XAS)、赤外分光法、密度汎関数理論(DFT)計算で確認された。こうしたドメインは、アルミナを密に覆っており、酸素の移動度と貯蔵容量の大幅な向上を示し、酸素の引き抜きを容易にするとともにCe3+サイトと酸素空孔の形成を促進する。結果としてこの触媒は、RhやPtなどのPGMの有無にかかわらず、過酷な劣化条件にさらされた後でも、NO還元、N2O還元、CO酸化、NO酸化を含む複数の工業的に重要な触媒反応について活性の向上を示した。今回の研究結果は、通常は焼結を引き起こす条件下で優れたレドックス特性を有する触媒構造を示し、一般触媒反応促進に向けたさらに高効率の金属–セリア触媒への道筋を提供している。

