ナノスケール材料：窒素ドープアモルファス単層カーボン

グラフェンやアモルファス（非晶質）単層カーボンなどの単原子層状カーボン材料は、その前例のない物理的特性や広範に及ぶ有望な応用のために、集中的な基礎研究や応用研究を促してきた。これまでのところ、そうした材料は主に、溶液相合成と比較して一般的に厳しい反応条件を必要とする化学気相成長によって作製されてきた。今回我々は、除去可能な層状複水酸化物テンプレートの閉じ込められた層間空隙内でのピロールの重合を通した、5員環と6員環と7員環が混在する（5-6-7員環）自立型窒素ドープアモルファス単層カーボンの溶液合成を実証する。構造特性評価と第一原理計算からは、窒素ドープアモルファス単層カーボンが、反応空間の閉じ込めを受けるα、β、Nサイトでのピロールのラジカル重合によって形成され、これによってStone–Wales変換を通した結合転位が可能になったことが示唆された。この空間的閉じ込めによって、重合中のC–C結合回転と鎖の絡まりが抑制される結果、面内π共役電子構造を有する連続的なアモルファス原子薄層が得られる。今回の固体テンプレートとイオン交換戦略を用いた、空間的に閉じ込められたラジカル重合は、単層ポリチオフェンと単層ポリカルバゾールの合成の成功によって例示されるように、二次元共有結合ネットワークを得る汎用的な合成アプローチとしての可能性を実証している。

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