化学物理学：X線分子イオン化におけるアト秒遅延

光電効果は、真に瞬間的な現象ではなくアト秒遅延を示し、これによって複雑な分子ダイナミクスの解明が可能になる。持続時間がサブフェムト秒の光パルスは、光イオン化のダイナミクスを分解するのに必要なツールを提供する。これにより、過去10年間で、極端紫外光子の単一光子吸収後の光イオン化遅延に関して大量の研究成果が生み出されてきた。しかし、時間分解された内殻準位の光イオン化の測定には、まだ手が届いていない。内殻準位の光イオン化に必要なX線光子エネルギーは、アト秒卓上光源では利用できなかった。今回我々は、内殻準位電子のX線光電子放出遅延を測定し、この遅延が、酸素のK殻しきい値近傍でNOにおいて最高700 asと予想外に大きいことを報告する。これらの測定では、自由電子レーザーから得られるアト秒軟X線パルスを利用して、K殻しきい値近傍の全領域にわたる掃引が行われた。さらに、遅延スペクトルが豊かに変調されることが分かり、形状共鳴に起因する光電子の過渡的捕獲、分子の急速な非放射的緩和において放出されるオージェ–マイトナー電子との衝突、多電子散乱効果など、いくつかの寄与が示唆された。これらの結果は、包括的な理論モデル化によって裏付けられたX線アト秒実験が、内殻準位光イオン化の複雑な相関ダイナミクスをいかに解明できるかを実証している。

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