化学：窒素分子とチタンポリヒドリドを用いたアルケンのヒドロアミノ化

アルキルアミンの合成において、窒素分子（N₂）と原料のアルケンなどの豊富で容易に入手可能な分子を直接利用できれば、理想的な合成法であるといえる。しかし、N₂と単純なアルケンを同時に活性化し、炭素–窒素（C–N）結合形成を通してこれらを結合させることは通常困難であるため、この理想は依然として達成困難である。現在、アルキルアミンの合成は、ハーバー・ボッシュ法で製造されたアンモニアの使用と、あらかじめ官能基化された求電子的な炭素源に頼っている。今回我々は、三核チタンヒドリド骨格において、N₂を用いて単純アルケンをヒドロアミノ化したことを報告する。この三核チタンヒドリドは、アルケンとN₂の両方を活性化し、なおかつ選択的にC–N結合を形成し、さらなる水素化とプロトン化によって対応するアルキルアミンを与える。計算研究によって、N₂活性化と選択的C–N結合形成のカギとなる反応機構の詳細が明らかになった。今回の研究によって、多核ヒドリド骨格を介してN₂とさまざまな単純炭化水素を含窒素有機化合物に変換する戦略が実証された。

目次へ戻る