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材料科学:共有結合性有機構造体形成の初期段階のin operandoイメージング

Nature 630, 8018 doi: 10.1038/s41586-024-07483-0

共有結合性有機構造体(COF)は、エネルギーを利用・変換・貯蔵できる一群の機能材料である。しかし、ほぼ20年にわたって研究された後も、その合成条件に関する一貫した予測ルールがない。これは、形成の初期段階における核生成と成長に関する描像が不完全なことが一因となっている。今回我々は、干渉散乱顕微鏡法(iSCAT)という光学的手法を用いて、COFの重合と構造体形成のin operando研究を行った。その結果、液–液相分離が観察され、従来のCOF合成において界面活性剤なしの(マイクロ)エマルションの形で構造化された溶媒の存在が示された。今回の知見は、反応物と触媒の区画化によって、溶媒の役割が溶解性を超えて速度論的調節剤になるまで拡大していることを示している。我々は、こうした観察結果を利用して、高温ではなく室温を用いるCOFの合成プロトコルを開発した。今回の研究は、構造体合成と液体相図を結び付け、それにより反応環境の積極的な設計を可能にするものであり、光散乱に基づく手法による化学反応の視覚化が、合理的な材料合成を進展させる強力なアプローチになり得ることを強調している。

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