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表面化学：氷Ihの表面構造と前駆融解の原子分解能でのイメージング
Nature 630, 8016 doi: 10.1038/s41586-024-07427-8
氷の表面は、融解、凝固、摩擦、ガス取り込み、大気反応など、多くの物理的特性や化学的特性と密接に関係している。広範な実験的調査や理論的調査にもかかわらず、氷界面の正確な原子構造は、水素結合ネットワークの脆弱さと前駆融解過程の複雑さゆえ、依然としてよく分かっていない。今回我々は、一酸化炭素で機能化した探針を備えたqPlusセンサーによる極低温原子間力顕微鏡法を用いて、六方晶氷（氷Ih）の基底面である(0001)面の構造の原子分解能イメージングを実現した。我々は、結晶性の氷Ihの表面が、Ihと立方晶（Ic）の混合積層ナノドメインからなり、周期的な√19 × √19超構造を形成することを見いだした。密度汎関数理論からは、この再構成された表面が、主にOHダングリングボンド間の静電反発力を最小に抑えることによって、理想的な氷表面上で安定化されることが明らかになった。さらに我々は、前駆融解過程の始まりを示す、温度上昇（120 K以上）に伴う氷表面の漸進的無秩序化を観察した。この表面前駆融解は、IhドメインとIcドメインの間の欠陥の多い界面から起こり、平面局所構造の形成によって促進され得る。今回の結果は、氷の表面構造に関する長年の論争に終止符を打ち、氷の前駆融解の分子的起源に光を当てるものであり、氷の物理と化学の理解におけるパラダイムシフトにつながる可能性がある。
