LED：互変異性混合物の配位が可能にする高効率の鉛フリーペロブスカイトLED

ハロゲン化鉛ペロブスカイト発光ダイオード（PeLED）は、優れたオプトエレクトロニクス性能を示す。しかし、鉛には潜在的な毒性の問題があり、高い外部量子効率を損なわずに最高性能のPeLEDから鉛を除去することがいまだ課題となっている。今回我々は、シアヌル酸を導入することによって鉛フリーのスズペロブスカイトTEA₂SnI₄（TEAIは2-チオフェンエチルアンモニウムヨージド）を安定化する、互変異性混合物配位誘起電子局在化戦略を報告する。我々は、ペロブスカイト表面上で、シアヌル酸が水素結合した互変異性の二量体超構造および三量体超構造を形成することに起因して、Sn原子がシアヌル酸と強く結合しない場合であっても電子的効果を増幅することが、配位の極めて重要な機能であることを実証する。この電子局在によって、アンダーソン局在に由来する悪影響が弱まり、TEA₂SnI₄の結晶構造における秩序が向上する。こうした要因が、非放射再結合捕獲係数（non-radiative recombination capture coefficient）の2桁の低減と励起子結合エネルギーの約2倍の増大につながった。我々の鉛フリーPeLEDは、外部量子効率が最大20.29％という、最先端の鉛含有PeLEDに匹敵する性能を有する。我々は、今回の研究結果から、Sn(II)ペロブスカイトの安定化に関する知見が得られるとともに、鉛フリーペロブスカイトの用途の開発が促進されると予想する。

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