化学：ゲート調整可能な浮遊グラフェン–水界面における構造進化

グラファイト系電極は、面内伝導性、構造堅牢性、コスト効率に優れるため、電気化学反応によく用いられている。グラファイト系電極は、主要な電極触媒担体や層状インターカレーションマトリックスとしての役割を果たし、エネルギーの変換や貯蔵に広く応用されている。グラフェンはグラファイトの二次元構成要素であることから、グラファイトに似た化学的特性を示し、その特有の物理的特性や化学的特性によって、最先端のグラファイト系デバイスの開発にさらなる多様性と調整可能性がもたらされる。従って、グラフェンは、グラファイト系電極界面における微視的構造や反応速度論を調べる理想的なプラットフォームとなる。しかし残念ながら、グラフェンは、基板効果などのさまざまな外的要因の影響を受けやすいため、多くの混乱や議論を引き起こしている。今回我々は、電解質水溶液表面に浮遊させた、基板のないセンチメートルサイズのゲート調整可能な単層グラフェンを得た。我々は、和周波分光法を用いて、ゲート電圧に対するグラフェン–水界面の構造進化を明らかにする。シュテルン層における水の水素結合ネットワークは、水電解窓の範囲内ではほとんど変化しないが、電気化学反応を開始すると著しく変化する。グラフェン–水界面に突き出たO–Hダングリングボンドは水素発生反応開始時に消失し、これは、電極に隣接する過剰な中間体種に起因して最上層で著しい構造変化が起こることを示している。清浄な大型浮遊グラフェンは、グラファイト系電極界面における微視的過程を解明する新しいプラットフォームをもたらす。

目次へ戻る