化学：束縛されたC₂吸着質の配向によって可能になるCOから酢酸塩への電解還元

二酸化炭素（CO₂）や一酸化炭素（CO）の電解還元反応を、低炭素電気を用いて進行させると、化学品製造の脱炭素化への経路が得られる。現在の炭素–炭素カップリングは銅（Cu）に頼っているが、この反応では10種類を超えるC₂₊化学物質の混合物が生成される。長年の課題は、1種類の主要C₂₊生成物を選択的に生成することにある。酢酸塩は、大規模だが化石由来である酢酸市場への道筋の途上にある、そうしたC₂化合物の1つである。今回我々は、単座形式で電解触媒と結合する化学中間体ケテン類の安定化に有利になるよう、ホスト金属中に低濃度のCu原子を分散させた。我々は、Cu-in-Ag希薄合金材料（Cu濃度が約1原子％）を合成し、この材料が、10 atmの圧力で行った高*CO被覆率でのCOからの酢酸塩の電解合成に対して、高い選択性を示すことを見いだした。オペランドX線吸収分光法によって、4個未満の原子からなるin situ生成されたCuクラスターが活性部位であることが示された。我々は、COの電解還元反応で見られた酢酸塩とその他の生成物の選択性の比が12:1であり、これはこれまでの最良の報告値よりも1桁大きいことを報告する。我々は、触媒設計と反応器工学を組み合わせることによって、COから酢酸塩へのファラデー効率91％を達成し、電解時間820時間でファラデー効率が85％となることを報告する。高い選択性は、全ての炭素ベースの電気化学的変換におけるエネルギー効率と下流での分離に恩恵をもたらし、単一C₂₊生成物に向けたファラデー効率最大化の重要性を浮き彫りにしている。

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