材料科学：一重項分裂の軌道分解観測

一重項分裂は、一重項励起子を2つの三重項励起子に変換して励起電荷キャリアの数を2倍にすることで、光起電力効率を高める可能性がある。一重項分裂の第一段階は、相関三重項対の超高速生成である。この段階を説明するためにいくつかの機構が提案されているが、統一見解は得られていない。難題は、過渡的な励起子状態を追跡することにある。今回我々は、時間角度分解光電子分光法を用いて、結晶ペンタセンにおける一重項分裂の第一段階を観測した。その結果、明るい最低一重項励起子におけるフレンケル状態と電荷移動状態の混成を伴う電荷移動媒介機構の存在が示された。我々は、運動量マップに記録された励起子波動関数の局在と軌道特性について詳細な知識を得た。これによって、一重項励起子と2つの三重項励起子の局在を直接比較し、エネルギー的に重なり合う状態を軌道特性に基づいて分解することが可能になった。軌道分解および局在分解された多体ダイナミクスから、分子系やトポロジカル物質を支配する機構に関する深い知見が得られると期待される。

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