材料科学：リチウム金属に適合するLaCl₃系のリチウム超イオン伝導体

無機超イオン伝導体は、イオン伝導率が高く熱的安定性に優れているが、リチウム金属電極との界面適合性が低いため全固体リチウム金属電池への応用が阻まれている。今回我々は、リチウム金属電極との界面適合性に優れたLaCl₃系リチウム超イオン伝導体を報告する。UCl₃型LaCl₃格子は、Li₃MCl₆（MはY、In、Sc、Ho）電解質格子とは対照的に、高速でLi⁺を伝導させる大きな一次元チャネルを持ち、この一次元チャネルは、Taドーピングによって導入されたLa空孔によって相互接続されて、三次元Li⁺マイグレーションネットワークを形成する。最適化されたLi_0.388Ta_0.238La_0.475Cl₃電解質は、30°Cで3.02 mS cm⁻¹のLi⁺伝導率と、0.197 eVという低い活性化エネルギーを示した。また、この電解質は、傾斜界面パッシベーション層を生成し、Li–Li対称セル（1 mAh cm⁻²）の長期サイクルの場合にLi金属電極を5000時間以上安定化させた。Li_0.388Ta_0.238La_0.475Cl₃電解質は、コーティングされていないLiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂カソードおよび裸のLi金属アノードと直接組み合わせると、カットオフ電圧4.35 V、面積容量1 mAh cm⁻²以上で固体電池を100サイクル以上動作させることができた。我々はまた、ランタノイド金属塩化物（LnCl₃；LnはLa、Ce、Nd、Sm、Gd）における高速Li⁺伝導も実証しており、これによってLnCl₃固体電解質系によって伝導性や実用性のさらなる進展がもたらされる可能性が示唆された。

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