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材料化学:量子ドット固体の基板上での合成

Nature 612, 7941 doi: 10.1038/s41586-022-05486-3

緑色と赤色の両波長において外部量子効率が20%を超えるペロブスカイト発光ダイオード(PeLED)が実現されているが、青色発光PeLEDの性能は後れを取っている。微小CsPbBr3量子ドットは、効率的かつ安定な青色PeLEDを実現する有望な候補であるが、単分散性の微小CsPbBr3量子ドット集団の合成は困難であり、固体膜に成型したときに溶液相特性の維持が難しいことが分かっている。今回我々は、適切に結合させた単分散性微小ペロブスカイトQDの膜を直接基板上で合成したことを報告する。我々は、膜ベースの合成時に量子ドットのサイズ、単分散性、結合の制御を可能にする配位子構造を開発している。配位子において静電ポテンシャルが高い側である頭部基によって、層状ペロブスカイトの形成を抑制する立体障害が生じる。ハロゲン化物置換を用いて、静電ポテンシャルが低い側である尾部基を修飾することで、表面結合親和性が高まり、生成された粒のサイズが量子閉じ込め領域内に制限される。この手法によって、強い結合と結び付いた高い単分散性(発光中心478 nmにおいて半値全幅23 nm)が実現された。結果として我々は、480 nmにおいて外部量子効率が18%、465 nmにおいて外部量子効率が10%の青色PeLEDを報告している。これは我々の知る限りでは、ペロブスカイト青色LEDについて報告された中で最も高く、それぞれ1.5倍および2倍である。

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