原子物理学：サイズ分解された水クラスターのアト秒分光測定

水中の電子ダイナミクスは、さまざまな現象に根本的に重要であるが、その実時間研究は多くの概念的課題や方法論的課題に直面している。今回我々は、アト秒サイズ分解クラスター分光法を導入し、水中のアト秒電子ダイナミクスの分子レベルでの理解を深めた。我々は、単一水分子の付加が水クラスターの光イオン化時間遅延に及ぼす影響を測定した。その結果、クラスターに含まれる分子が4～5個になるまでは遅延が連続的に増加し、クラスターがそれより大きくなるとほとんど変化しないことが見いだされた。我々はまた、こうした遅延が、生成された電子正孔の空間的広がりに比例することを示す。電子正孔の空間的広がりは、最初はクラスターサイズとともに増大し、次に、大きなクラスターやバルク液体水の特徴である構造的乱れの始まりを通して部分的に局在化した。これらの結果は、光イオン化遅延の電子正孔非局在化に対するこれまで知られていなかった感度と、電子構造とアト秒光イオン化ダイナミクスの間の直接的なつながりを示している。今回の結果によって、電子正孔非局在化やそのアト秒ダイナミクスの研究に新しい視点がもたらされる。

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