ナノスケール材料：分布制御によって可能になった高効率低次元ペロブスカイトLED
Nature 599, 7886 doi: 10.1038/s41586-021-03997-z
ペロブスカイト量子ドットを用いた発光ダイオード（LED）は、23％を超える外部量子効率（EQE）と狭帯域発光を示すが、動作安定性が低いことが問題である。インターカレートした有機カチオンによって隔てられた量子井戸（QW）からなる低次元ペロブスカイト（RDP）は、高い励起子結合エネルギーを示し、安定性とフォトルミネッセンス量子収率が向上する可能性がある。しかしこれまで、RDP系LEDは、EQEが低く色純度が劣っていた。我々は、可変的に閉じ込められたQWの存在が、非放射再結合損失や広帯域発光に寄与している可能性があると仮定した。今回我々は、QWの厚さ分布の単分散性が高い、高輝度RDPについて報告する。このRDPは、ペロブスカイトQW表面を不動態化すると同時にRDPの多分散性を制御する、二機能分子添加剤の使用を通して実現された。我々は、有機カチオンと水素結合して、RDP膜堆積時の有機カチオンの拡散を制御し、薄いQWの形成を抑制する、フッ化トリフェニルホスフィンオキシド添加剤を合成した。この添加剤のホスフィンオキシド部分は、不飽和部位との配位結合を通してペロブスカイト粒界を不動態化して、欠陥形成を抑制する。そしてこれが、狭帯域発光と高いフォトルミネッセンス量子収率を示す、緻密かつ平滑な均一RDP薄膜につながる。この薄膜によって、EQEが25.6％（40個のデバイス平均が22.1 ± 1.2％）で、初期輝度7200 cd m−2のときの動作寿命半減期が2時間というLEDが実現された。これは、EQEが20％を超える最もよく知られたペロブスカイトLEDと比較して、動作安定性が10倍に向上したことを示している。
