材料化学：層状ペロブスカイト型ヘテロ構造の単結晶の指向性集合

グラフェンとMoS₂といった異なる二次元（2D）構造の精密な積層によって、2D材料の分野が再活性化され、その界面におけるエキゾチックな現象が明らかになっている。通常こうした特異な界面は、機械的方法や堆積法を用いて、1層ずつヘテロ構造を構築して形成される。対照的に、自己集合はスケーラブルな技術で、複雑な材料を溶液中で選択的に形成できる。今回我々は、水溶液中でペロブスカイトと非ペロブスカイトからなる層状ヘテロ構造を自己集合させ、大きな単結晶にする合成戦略を示す。我々は、二官能性有機分子を配向基として用い、ペロブスカイトのスラブと、ペロブスカイトと共に結晶化することがこれまで知られていなかった別の無機格子が交互に配置された6層ヘテロ構造を形成し、単離した。多くの場合、ペロブスカイト層の間で成長したこれらの格子は、標準的な無機構造型と同種の2D格子であった。我々の知る限り、これらの化合物は、有機テンプレートを用いて形成され、単結晶X線回折によって特性評価された、初めての層状ペロブスカイト型ヘテロ構造である。注目すべきは、無機構造のこうした交互配置によって、バンド構造が大きく変化し得ることである。光学データと第一原理計算によって、ペロブスカイト層とその間で成長した層の実質的な結合によって、両方の副格子にまたがって分布する新たな電子遷移が生じることが示された。ハロゲン化物ペロブスカイトの技術的な有望性を考えれば、この直感的な合成経路は、水中で自己集合する十分に構造化された複雑な半導体の指向性合成の基礎となる。

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