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化学:高活性触媒の前駆体としての安定なアモルファス・ジョージャイト
Nature 531, 7592 doi: 10.1038/nature16935
銅と亜鉛は重要なヒドロキシ炭酸塩鉱物群を形成する。この鉱物群には、含亜鉛マラカイト、オーリチャルサイト、ローザサイト、ジョージャイトが含まれているが、ジョージャイトは極めて希少で不安定なのであまり知られておらず、ほとんど無視されている。含亜鉛マラカイト、オーリチャルサイト、ローザサイトは、工業的に重要なメタノール合成や低温水性ガスシフト(LTS)反応用の触媒前駆体として広く用いられており、前駆体相の選択が最終的な触媒の活性に強く影響する。一般に好ましい相は、含亜鉛マラカイトである。含亜鉛マラカイトは、共沈法で合成され、一時的にジョージャイトが形成される。わずかな例外を除き、炭酸塩源として炭酸ナトリウムが使用されるが、この方法だと触媒毒となり得るナトリウムイオンも取り込まれてしまう。今回我々は、二酸化炭素を用いた超臨界貧溶媒化(SAS)沈殿法(超臨界二酸化炭素の高い拡散速度と溶媒和力を利用して溶液を急速に膨張させ過飽和させるプロセス)を利用して、ナトリウム含有量の少ない銅/亜鉛ヒドロキシ炭酸塩前駆体を合成できることを示す。合成した前駆体には、安定なジョージャイトが含まれていた。我々は、このジョージャイトが高活性メタノール合成触媒や優れたLTS触媒の前駆体になることを見いだした。今回の知見は、希少鉱物相の合成における先進的合成法の価値を浮き彫りにするものであり、すでに確立された工業触媒の改良を探究する余地があることを示している。

