Letter 化学：水の凝固（凍結）を導く氷の核生成と成長の分子動力学シミュレーション 2002年3月28日 Nature 416, 6879 doi: 10.1038/416409a 水を冷却すると凍結して氷になる。このおなじみの相転移は広く自然界で起こるが、単純な液体の凝固の場合とは異なり、計算機上でのシミュレーションはこれまで成功していない。これが困難なのは、個々の水分子の間の水素結合によって不規則な3次元の水素結合ネットワークが生じ、そのポテンシャルエネルギー面が大域的にでこぼこで複雑であり、また異る水素結合のネットワーク構造が極めて多く存在するからだ。その結果、実際の水が凍結して一つの結晶構造をもつ固体になる過程を再現するのは非常に難しい。閉じこめられた水のように、限られた数の不規則な水素結合ネットワーク構造をもつ系の場合、液体状態から結晶構造への経路をつきとめることは比較的簡単である。しかし、純粋で3次元的な水の場合、多数のネットワーク構造をとりうるために、凍結の分子動力学シミュレーションは非常に困難である。今回、純水の凍結の際の分子過程をとらえた分子動力学の結果を示す。比較的長寿命の水素結合が、ある1ヶ所に十分な数発生し、コンパクトな初期核が形成され、氷の核生成が起こることを見いだした。この初期核は徐々に形と大きさを変化させ、急激な成長が可能な段階に達し、系全体が結晶化する。 Full Text PDF 目次へ戻る
